Jahresbericht 2018-2019

Lehrstuhl für Anorganischen Chemie II Prof. Dr. Winfried Plass Forschungsschwerpunkte  Koordinationschemie der Übergangsmetalle und Lanthanoide mit besonderem Fokus auf deren Be- schreibung mithilfe von theoretischen und physikalischen Methoden  Molekulare magnetische Materialien  Einzelmolekülmagnete (SMMs)  Spin-frustierte Moleküle tritoper Liganden als Basis für Qubits  Magnetische Systeme mit optisch aktiven und redoxaktiven Liganden  Funktionale Koordinationspolymere  Magnetische Koordinationspolymere mit redoxaktiven Linkern  Poröse Systeme mit gaststeuerbaren Eigenschaften  Einzelkettenmagnete  Bioanorganische Chemie  Strukturelle und funktionale Enzymmodelle  Zweikernkomplexe (heterodinuklear, bimetallische Reaktivität, ungewöhnliche Koordination)  Verfügbarkeit von Metallionen in biologischen Systemen Magnetische Moleküle bieten sehr interessante Anwendungsmöglichkeiten im Rahmen der Quan- tentechnologie, einer insbesondere auch auf EU- Ebene aktuell im Fokus stehenden Zukunftstech- nologie. Unser Beitrag zu diesem Thema ist durch zwei Schwerpunkte geprägt: i) Systeme mit tritopen Liganden und Spin-Frustration. ii) Einzel- molekülmagnete auf der Basis von Übergangs- metall und Lanthanoid-Komplexen. Neben den experimentellen Untersuchungen führen wir auch quantenchemische Berechnungen auf unter- Magnetische Moleküle als Qubits und Einzelmolekülmagnete schiedlichem theoretischen Niveau durch (DFT bis Multi-Referenz-Verfahren) [1]. Bei Komplexen mit tritopen Brückenliganden geht es um grundlegende Fragen zur magneti- schen Wechselwirkung und potenzielle Anwen- dungen auf der Basis einer Kopplung zwischen molekularem Spin und elektrischen Feldern zur Adressierung entsprechender Moleküle [2, 3]. Für Einzelmolekülmagnete auf der Basis von pseudotetraedrischen Cobalt(II)-Komplexen konnten wir Struktur-Eigenschaftsbeziehungen aufstellen, die ein gezieltes Design ermöglichen. Im Zuge dessen ist es gelungen, oxidations- und hydrolysebeständige Verbindungen mit hohen thermischen Barrieren zu synthetisieren und magnetisch zu charakterisieren [4]. Zu diesem Thema bestehen intensive Koope- rationen auf internationaler (COST-Action Mol- Spin), nationaler (HZB Berlin) und lokaler Ebene. [1] Böhme, M., Plass, W. (2018): rhOver: Determination of magnetic anisotropy and related properties for dysprosium (III) single-ion magnets by semiempirical approaches utilizing Hartree-Fock wave functions. J. Compt. Chem., 39, 2697, DOI: 10.1002/jcc.25565. [2] Kintzel, B., Böhme, M., Liu, J., Burkhardt, A:, Mrzek, J., Buchholz, A., Ardavan, A., Plass, W. (2018): Molecular electronic spin qubits from a spin-frustrated trinuclear copper complex. Chem. Commun., 54, 12934, DOI: 10.1039/C8CC06741D. [3]Lui,J.Mrozek,J.Myers,W.K.,Timco,G.A.Winpenny,R.E.P.,Kintzel,B.,Plass, W.Ardavan,A.(2019):Electricfieldcontrolofspinsinmolecularmagnets.Phys. Rev.Lett,122,037202,DOI:10.1103/PhysRevLett.122.037202. [4] Böhme, M. Ziegenbalg, S., Aliabadi, A., Schnegg, A., Görls, H., Plass, W. (2018): Magnetic relaxation in cobalt(II)-based single-ion magnets influenced by distortion of the pseudotetrahedral [N 2 O 2 ] coordination environment. Dalton Trans., 47, 10861, DOI: 10.1039/C8DT01530A. Abb. 1. Dreikernige Kupferkomplexe als spin-frustierte molekulare Qubits, die über elektrische Felder beeinflusst werden können [2]. 34 — FORSCHUNG