FORSCHUNG — 63 Abb. 2. Lichtgetriebene H2-Produktion in biomimetischen Phospholipidmembranen mit dem molekularen Lichtsensibilisator RuC9 und Katalysator [Mo3S13] 2-. Bild aus Ref. [3] Die CO2-Umwandlung und H2-Produktion sind besonders interessant, wenn sie direkt mit Sonnenenergie als Energiequelle betriebene werden können. Durch Wahl des Metalls und Ligandendesign sind die Eigenschaften von molekularen Katalysatoren und Lichtsensibilisatoren besonders gut einstellbar. Zusätzlich zu diesen Aspekten nutzen wir Selbstassemblierung der aktiven Komponenten, beispielsweise in den Lipid-Doppelschichten von Liposomen. Diese Assemblierung schützt die molekularen Komponenten vor Zersetzung und fördert den produktiven Elektronentransfer zwischen Lichtsensibilisatoren und Katalysatoren, was sehr wichtig für die photokatalytische Aktivität ist. Lichtgetriebene molekulare Katalyse: CO2-Umwandlung, H2-Produktion, Wasseroxidation [3] Abbas, A.; Oswald, E.; Romer, J.; Lenzer, A.; Heiland, M.; Streb, C.; Kranz, C.; Pannwitz, A. Initial Quenching Efficiency Determines LightDriven H2 Evolution of [Mo3S13] 2− in Lipid Bilayers. Chemistry – A European Journal 2023, 29 (72), e202302284. https://doi.org/10.1002/ chem.202302284. [4] Pannwitz, A.; Klein, D. M.; Rodríguez-Jiménez, S.; Casadevall, C.; Song, H.; Reisner, E.; Hammarström, L.; Bonnet, S. Roadmap towards Solar Fuel Synthesis at the Water Interface of Liposome Membranes. Chemical Society Reviews 2021, 50 (8), 4833–4855. https:// doi.org/10.1039/D0CS00737D. [5] Rodríguez-Jiménez, S.; Song, H.; Lam, E.; Wright, D.; Pannwitz, A.; Bonke, S. A.; Baumberg, J. J.; Bonnet, S.; Hammarström, L.; Reisner, E. Self-Assembled Liposomes Enhance Electron Transfer for Efficient Photocatalytic CO2 Reduction. J. Am. Chem. Soc. 2022, 144 (21), 9399 –9412. https://doi.org/10.1021/jacs.2c01725. Nachhaltige Metalle für molekulare Lichtsensibilisatoren und Katalysatoren Aktuell ist der Großteil der molekularen lichtgetriebenen Prozesse von seltenen oder schwer verfügbaren Metallen wie beispielsweise Ruthenium und Iridium abhängig, was Skalierbarkeit und Nachhaltigkeit von lichtgetriebenen Prozessen hemmt. Daher werden aktuell Lichtsensibilisatoren und Katalysatoren basierend auf breit verfügbaren Metallen entwickelt. In unserer Forschung entwickeln wir Manganbasierte lichtaktive Koordinationsverbindungen und passen Kupfer-Verbindungen und Porphyrine mit verschiedenen Metallzentren für lichtgetriebene Katalyse an. [6] Sorsche, D.; Lima, M. A. L.; Meitinger, N.; Prasad, K.; Mandal, S.; Glusac, K. D.; Rau, S.; Pannwitz, A. Shifting the MLCT of d6 Metal Complexes to the Red and NIR. Coordination Chemistry Reviews 2025, 530, 216454. https://doi.org/10.1016/j.ccr.2025.216454. [7] Mandal, S.; Yoosefi, S.; K. Mengele, A.; Rau, S.; Pannwitz, A. Active Molecular Units in Metal Organic Frameworks for Artificial Photosynthesis. Inorganic Chemistry Frontiers 2024. https://doi.org/10.1039/ D4QI01363H. Abb. 3. Molekulare Koordinationsverbindungen, die auf breit verfügbaren Metallen basieren und als Katalysatoren und lichtaktive Komponenten eingesetzt werden. Bild: AG Pannwitz
RkJQdWJsaXNoZXIy OTI3Njg=