Physikalische und Theoretische Chemie Prof. Dr. Stefanie Gräfe 110 — FORSCHUNG Forschungsschwerpunkte • Modellierung der Wechselwirkung zwischen Licht und Materie mit Hilfe quantenchemischer und dynamischer Methoden • Atom- und Molekülphysik in starken Laserfeldern • Attosekundenphysik und Elektronendynamik • Elektronische und spektroskopische Eigenschaften molekularer Systeme • Photophysik und Photochemie von Elektronen-Transfersystemen • Zeitaufgelöste Spektroskopie – Femtosekundenchemie Die durch externe Lichtfelder induzierte Anregung der kollektiven Elektronendynamik in plasmonischen Systemen führt zu elektromagnetischen Nahfeldern mit komplexem räumlichen und zeitlichen Profil. Die Wechselwirkung dieser veränderten und verstärkten Nahfelder mit Systemen, die sich in unmittelbarer Nähe des metallischen Nanopartikels befinden, ist der Ursprung vieler erstaunlicher physikalischer und chemischer Phänomene, wie etwa der Bildung neuer Quasiteilchen, neuer Mechanismen für chemische Reaktionen oder der ultrahohen räumlichen Auflösung und Selektivität in der molekularen Detektion. Plasmonisch– Molekulare Hybridsysteme in externen Lichtfeldern: von hochauflösender Sensorik bis hin zu Plasmonischer Katalyse In unserer Arbeitsgruppe entwickeln wir zur theoretischen Beschreibung derartiger plasmonisch-molekularer Hybridsysteme im Rahmen des ERC Consolidator-Grants „QUEM-CHEM“ Methoden. Diese wenden wir in enger Zusammenarbeit mit Arbeitsgruppen an, um beispielweise plasmonische Reaktionen [1-4] oder plasmonenverstärkte Spektroskopie [5,6] zu beschreiben. Lokale Kollaborationen bestehen u.a. im Rahmen des SFB NOA mit den Arbeitsgruppen von Prof. Dr. Jürgen Popp, Prof. Dr. Volker Deckert und international mit Prof. Javier Aizpurua (San Sebastian), Prof. Dr. Raul Rodriguez (Tomsk) und Prof. Dmitry Kurouski (Texas A&M). [1] S. Ehtesabi, M. Richter, S. Kupfer, S. Gräfe, „Assessing PlasmonInduced Reactions by a Combined Quantum Chemical-Quantum/ Classical Hybrid Approach”, Nanoscale 16, 15219 – 15299 (2024). [2] X. Yao, S. Ethesabi, C. Höppener, T. Deckert-Gaudig, H. Schneidewind, S. Kupfer, S. Gräfe, V. Deckert, „Mechanism of plasmon-induced catalysis of thiols and the impact of reaction conditions”, J. Am. Chem. Soc. 146, 3031 – 3042 (2024). [3} Z. Li, J. Rigor, E. Ehtesabi, S. Gojare, S. Kupfer, S. Gräfe, N. Large, D. Kurouski, “The role of plasmonic antennae in hot-carrier-driven reactions on bimetallic nanostructures”, J. Phys. Chem. C, 127, 22635 – 22645 (2023). [4] Z. Li, S. Ehtesabi, S. Gojare, M. Richter, S. Kupfer, S. Gräfe, D. Kurouski, „Plasmon-determined selectivity in photocatalytic transformations on gold and gold-palladium nanostructures”, ACS Photonics 10, 3390 – 3400 (2023). [5] C. Höppener, J. Aizpurua, H. Chen, S. Kupfer, A. Jorio, S. Gräfe, Z. Zhang, V. Deckert, „Tip-enhanced Raman scattering“, Nat. Rev. Methods Primers 4, 47 (2024). [6] K. Fiederling, M. Abasifard, M. Richter, V. Deckert, S. Kupfer, S. Gräfe, “A Full Quantum Mechanical Approach Assessing the Chemical and Electromagnetic Effect in TERS”, ACS Nano 17, 13137 – 13146 (2023). Abb. 1. Plasmonisch-molekulares Hybridsystem in externen Lichtfeldern. Bild: AG Gräfe
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