FORSCHUNG — 111 In chemischen Reaktionen finden dynamische Prozesse von Elektronen und Atomkernen statt, die sich gegenseitig beeinflussen. Oft führen stark gekoppelte Elektronen- und Kernbewegungen zu ultraschnellen strahlungslosen Relaxationsprozessen (in sog. konischen Durchschneidungen). Allerdings sind solche Prozesse experimentell sehr schwer zu beobachten. In einer aktuellen Veröffentlichung in „Nature Photonics“ gemeinsam mit dem experimentellen Forscherteam des ICFO in Barcelona stellten wir eine Methode vor, mit dem sich gleichzeitig Elektronen- und Schwingungsdynamiken eines Moleküls in Echtzeit erfassen lassen, welches exemplarisch an der komplexen lichtinduzierten Dynamik des Furanmoleküls demonstriert wurde. Dazu wurde Furan zunächst durch einen intensiven Laserpuls angeregt und mit einem Attosekunden-Röntgengenpuls abgetastet. Damit konnten wir erstmals zeigen, dass zwischen verschiedenen elektronischen Zuständen eine Quantenüberlagerung entsteht – ein elektronisches Wellenpaket –, das sich in Form sogenannter Quantenbeats äußert. Auch die Ringöffnung über verschiedene elektronische Zustände konnte mit dem Versuchsaufbau nachgewiesen werden. Wir verfolgen in der theoretischen Beschreibung verschiedene Methoden, von Multi-PhysikAnsätzen zu (semi-)klassischer Dynamik [7, 8]. Damit können wir für atomare und molekulare Systeme die komplexe Starkfelddynamik Chemie und Physik in intensiven Laserfeldern und Attosekunden-Röntgenpulsen (Rotation, Vibration und elektronische Anregung bzw. Ionisation) beschreiben. In diesem Themenfeld arbeitet unsere Arbeitsgruppe oft eng mit experimentell arbeitenden Gruppen zusammen. Lokal arbeiten wir u.a. mit Prof. Gerhard Paulus zusammen, international u.a. mit Prof. Jens Biegert (ICFO Barcelona) und Prof. Matthias Kling (SLAC, Stanford). [7] W. Li, A. Saleh, M. Sharma, C. Hünecke, M. Sierka, M. Neuhaus, L. Hedewig, B. Bergues, M. Alharbi, H. AlQahtani, A. M. Azzeer, S. Gräfe, M. F. Kling, A. F. Alharbi, Z. Wang, “Resonance effects in Brunel harmonic generation in thin film organic semiconductors”, Adv. Opt. Mater., 2203070 (2023). [8] S. Severino, K. M. Ziems, M. Reduzzi, A. Summers, H.-W. Sun, Y.-H. Chien, S. Gräfe, J. Biegert, „Attosecond core-level absorption spectroscopy reveals the electronic and nuclear dynamics of molecular ring-opening”, Nat. Photon. 18, 731 – 737 (2024). Abb. 2. Attosekunden-zeitaufgelöste Innerschalen- Absorptionsspektroskopie am Furan [9] Der Sonderforschungsbereich SFB 1375 „NOA - Nichtlineare Optik auf atomaren Skalen“ wurde im Juli 2019 an der Friedrich-Schiller-Universität eingerichtet und 2023 für eine zweite Förderphase verlängert. Das Forschungsprogramm konzentriert sich auf die Erforschung grundlegender nichtlinearer Prozesse der LichtMaterie-Wechselwirkung in niedrigdimensionalen Nanostrukturen, wie etwa atomar dünne Schichten, Nanopartikel und -drähte, und nanostrukturierte Oberflächen. NOA untersucht Quantenphänomene wie das lichtinduzierte Tunneln von Elektronen durch metallische Nanospalten und die feldgetriebene Trägerbeschleunigung in plasmonischen Nanostrukturen, Atomgittern und 2D-Materialien. Dazu gehört die Untersuchung der resultierenden Rückwirkung auf das elektromagnetische Feld, die zur Erzeugung höherer Oberwellen (HHG) und Informationen über die an der Wechselwirkung beteiligten elektronischen Wellenfunktionen führt. SFB 1375 NOA— Nichtlineare Optik auf atomaren Skalen 2. Phase 2023-2027 Sprecherteam: Prof. Dr. Stefanie Gräfe und Prof. Dr. Ulf Peschel (PAF)
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